分子半导体的化学掺杂是基于半导体和掺杂剂分子之间的电子篡改反映；这里，掺杂剂的氧化收复电势是适度半导体费米能级的枢纽。化学掺杂的可调性和再现性受到掺杂材料的可用性和水等杂质的影响的扫尾。在这里，日本筑波国度材料科学计议所Yu Yamashita重心温雅质子耦合电子篡改(PCET)反映，将p型有机半导体薄膜浸入含有PCET基氧化收复对和疏水分子离子的水溶液中。PCET和离子镶嵌的协同反映导致在环境要求下对晶体有机半导体薄膜进行灵验的化学掺杂。证据能斯特方程，半导体的费米能级得到了高精度的可叠加适度——室温下的热能约为 25 毫电子伏，带边际的热能跨越数百毫电子伏。基于该枢纽，本文还建议了一种无参比电极、电阻式pH。半导体掺杂和质子活性(化学和生化经过中等闲使用的参数)之间的相干可能有助于为环境半导体经过和生物分子电子学创建一个平台。该计议以题为“Doping of molecular semiconductors through proton-coupled electron transfer”的论文发表在《Nature》上。
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【水溶液中的化学掺杂】
2024德国欧洲杯会徽该本计议使用BQ/HQ氧化收复对(其发扬出双电子、双质子PCET反映)来适度水溶液中的 p型掺杂恶果。传统的p型掺杂剂通过一次或部分电子篡改反映在OSC中产生空穴。当与环境中的水发生电子篡改反映时，此类掺杂剂就会失活。当掺杂剂的电子亲和力相配于或大于水氧化的氧化收复电位时，掺杂剂的清醒性尤其成问题。BQ对单电子篡改反映仅清楚出较小的电子亲和力，不及以灵验氧化中性水。除了单电子篡改反映外，BQ/HQ在水溶液中还发扬出二电子、二质子PCET反映。BQ/HQ氧化收复电位小于水氧化的氧化收复电位，大于水收复的氧化收复电位；这些电位清楚出调换的pH依赖性。因此，与传统掺杂剂比较，即使在环境和水性要求下，与水的氧化收复反映也不会影响BQ/HQ氧化收复系统。且在低pH值水溶液中PBTTT和BQ之间在能量上故意的PCET。
皇冠信用平台信用盘出租该计议中的掺杂枢纽触及BQ/HQ的二电子、二质子PCET反映和阴离子镶嵌，其机理假定如下(图1a)。当 pH依赖性EBQ/HQ匹配或跨越PBTTT的费米能级(pH依赖性氧化收复反映经过)时，PCET反映就会进行。掺杂剂阴离子被镶嵌到OSC薄膜中以抵偿注入的空穴(阴离子镶嵌经过)。这些经过连气儿或同期发生，用阴离子物种Y −掺杂 PBTTT 薄膜，而不搅扰薄膜的结晶度。浸入仅含有双(三氟甲基磺酰基)酰亚胺(TFSI)或双(九氟丁磺酰基)酰亚胺(NFSI)阴离子的水溶液中并不可产生灵验的掺杂。在这种情况下，由于水溶液中融化氧的氧化，不雅察到掺杂水平略有增多。比较之下，浸泡在含有 BQ 和掺杂剂盐的水溶液中会裁减薄膜的中性采纳，这标明PBTTT的灵验掺杂是通过 pH 依赖的氧化收复反映和阴离子镶嵌进行的。NFSI−和TFSI−是合适的掺杂剂候选者。与TFSI −比较，NFSI −罢了的掺杂水平更高，这标明插层经过中的吉布斯摆脱能增益影响掺杂反映的驱能源，访佛于有机溶剂中的情况和水溶液中的电化学掺杂。这些发现复旧这么的假定：在该计议的掺杂枢纽中发生了BQ的氧化收复反映和阴离子的镶嵌。
图1| 说明水溶液中的化学掺杂
【掺杂水平的pH依赖性】
皇冠网址该计议通过实考证实了E BQ/HQ和PBTTT的掺杂水平是否取决于溶液pH值。领先评估了PBTTT薄膜的吸光度和电导率的变化，斥逐标明，PBTTT的掺杂水平跟着pH值的裁减而增多。掺杂薄膜的电导率测量斥逐标明，pH值具有很强的依赖性，在较低的pH值下不错取得较高的电导率。较低pH下掺杂水平的增多标明BQ/HQ的二电子、二质子PCET清雅该枢纽中的掺杂反映。总之，通过该枢纽进行掺杂后的结构变化与夙昔的计议一致，其中阴离子插入到团员物的层状结构中，而不搅扰其结晶度。此外，通过改变溶液的pH值不错精准适度阴离子镶嵌的进程。
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图2| PBTTT薄膜中掺杂水平的pH依赖性
通过XPS测量详情掺杂PBTTT薄膜中的阴离子种类。测量标明TFSI − 通过该计议的掺杂枢纽镶嵌到PBTTT薄膜中，这是由BQ/HQ的PCET反映触发的。上述实验斥逐证实，通过该枢纽进行掺杂时辰，水溶液中发生了PCET和阴离子镶嵌。
PBTTT的掺杂水平取决于掺杂溶液的pH值。通过适度掺杂溶液的pH值不错浅显地诊疗掺杂水平。一般来说，离子浓度，尤其是质子浓度(pH)，不错恣意适度15个数目级，这意味着该枢纽证据能斯特方程使用高度可控的电动势源。该计议浅显且可膨胀的枢纽或者在环境要求下罢了掺杂水平的精准和大限制适度，适合制造大面积的基于OSC的器件。值得重视的是，当低pH环境对所采纳的材料有问题时，不错优化其他参数，举例氧化收复剂和盐的种类和浓度，以在中等pH的水溶液中罢了存效掺杂。
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图3| 在不同pH值下掺杂的薄膜的元素分析
线上博彩拍卖【费米能级的可叠加适度】
氧化剂和收复剂在费米能级的精准适度中齐起着枢纽作用。在该掺杂枢纽中，氧化剂(BQ)和收复剂(HQ)与OSC的氧化和收复反映达到均衡。图4a清楚了PBTTT薄膜轮流浸入pH=2和pH=4的BQ/HQ和LiTFSI掺杂水溶液中的电阻变化。浸入pH=2掺杂溶液后PBTTT薄膜的电阻下跌然后浸入pH=4的掺杂溶液中后增多。当样品浸入pH=2的溶液中时，PBTTT薄膜的掺杂水平通过PCET与氧化剂BQ的反映而增多。当样品浸入pH=4溶液中时，掺杂水平通过PCET与收复剂HQ裁减。斥逐标明，由于BQ和HQ的存在，PBTTT薄膜的氧化和收复反映发生在掺杂溶液中。因此，即使反映环境中存在包括氧在内的氧化收回素性杂质，这些氧化收复反映的均衡也不错罢了该枢纽中OSC掺杂水平的精准适度。使用基于 PCET的氧化收复对的优点之一是氧化剂和收复剂齐是清醒的闭壳化合物。当使用传统的基于电子篡改的掺杂剂时，氧化剂或收复剂是摆脱基物资，这可能导致掺杂剂在工艺环境中的清醒性问题。氧化剂和收复剂的使用标明了OSC开辟的可能性。OSC薄膜的成效收复标明使用基于PCET的氧化收复对来收复OSC(n型掺杂)的可能性。此外，掺杂枢纽固有的(不雅察到的)可叠加性可能会导致新式传感器的开辟。
图4| 通过PCET对掺杂水平进行可叠加适度
www.kingofbettingzonehome.com【通过PCET罢了高掺杂水平】
临了，该计议评释注解了该化学掺杂枢纽在水溶液中罢了了澄清高的掺杂水平。不错适度氧化收复反映或阴离子镶嵌经过中的吉布斯摆脱能增益，以培育PBTTT薄膜的掺杂水平。掺杂溶液的pH值、圭臬电极电位和氧化收复剂的浓度(活度)是培育掺杂溶液氧化强度的枢纽参数。
图5| 在水性掺杂溶液中达到的高掺杂水平
【小结】
该开辟了一种基于二电子、二质子PCET的化学掺杂枢纽，用于在环境要求下水溶液中的分子半导体。与传统的化学掺杂枢纽不同，在该计议的BQ/HQ枢纽中，与水和氧气的反映不会影响最终的掺杂水平。证据能斯特方程，氧化收复对的氧化收复电位和OSC的费米能级通过掺杂溶液的pH值精准且可叠加地诊疗；在这里，不错通过电极电位测量来原位监测试验的费米能级。PCET和掺杂剂离子镶嵌的协同反映使东谈主们或者聘用合适的掺杂剂离子来培育晶体掺杂OSC的掺杂恶果、清醒性和电子性能。该化学掺杂枢纽通过浅显的管制决策经过具有可控性、清醒性、可膨胀性和对各式结构的适用性，这可能为具有OSC的先进器件带来多种契机。所展示的基于PCET的阶梯将有助于加快先进、可靠的基于OSC实在立和生物电子居品(包括传感器)的制造。
原文贯穿：https://www.nature.com/articles/s41586-023-06504-8
开首：高分子科学前沿
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